Nel 1959 Orellana partecipa alla ben nota mostra "The New Images of Man" al MOMA. In questo clima inizia il successo internazionale di Orellana, che nel 1965 lo riporterà negli Stati Uniti, dove si stabilira per diversi anni, inserendosi nell'intenso contesto culturale newyorchese, stabilendo stretti rapporti con la cultura d'avanguardia (con rapporti da Allen Ginsberg ad Arthur Miller), con critici come James Johnson Sweeney e galleristi come Martha Jackson, partecipando ad importanti mostre in spazi pubblici e privati. La sua pittura si arricchisce particolarmente in questo contesto assumendo nuove dinamiche spaziali e nuove drammatizzazioni gestuali e materiche.

Nel 1970 è invitato alla Biennale di Venezia, nel padiglione spagnolo con una mostra personale. Le opere esposte -fra cui il famoso dipinto "El tren en llamas" sono acquisite dal noto collezionista Joseph Hirshhorn per il Hirshhorn Museum and Sculpture Garden di Washington DC. I soggiorni in Italia sono occasione di numerose mostre; già nel 1970 stabilisce un rapporto con la galleria Christian Stein a Torino: qui incontra gli artisti dell'Arte Povera di cui apprezza particolarmente le procedure operative e i processi di concettualizzazione. In Italia, Orellana sperimenta nuove tecniche, dalla scultura in vetro (a Murano), alla ceramica (ad Albisola, in Liguria). Fra le mostre più significative di questo periodo conviene segnalare quella alla Galleria Schubert di Milano nel 1971, una presentata da Enrico Crispolti alla Galleria Rotta di Genov nel 1972, parecchie alla galleria della sua mercante di Madrid, Juana Mordo, la mostra inaugurale del Hirshhorn Museum and Sculpture Garden nel 1974, alla fiera di Basilea nel 1976, alla fondazione André Malraux a Reims nel 1977 e alla FIAC di Parigi nel 1978.

Nel 1986 Orellana si ristabilisce definitivamente in Europa, e a cura di Germano Beringhelli si fa una grande mostra al Museo Español de Arte Contemporaneo a Madrid. Roberto Tassi poi presenterà una mostra al Taipei Fine Arts Museum a Taipei, Taiwan. A Milano si realizzerà una grande antologica promossa dal Comune, a cura di Tommaso Trini, nello Spazio Ansaldo, che offrirà una prospettiva complessiva sul grande lavoro condotto negli anni dall'artista e sulla sua libertà creativa, capace di piegare alle proprie esigenze espressive tanto i materiali quanto lo spazio della tela.

Nel 1995 si fece una mostra alla Casa das Artes a Vigo, in Spagna. L'importanza cardinale di questa mostra, come segnala il critico Marco Ricardo Barnatán, e che fu la prima a mostrare "il nuovo Orellana", essendo cambiato il metodo pittorico dell'artista negli anni precedenti usando tecniche assorbite del lavoro della terracotta e anche portando il vortice dell'espressione tematica su ciò che Tommaso Trini chiama "un popolo di figure". Il rinnovamento dell'espressione estetica di Orellana portò alla sua mercante, Christian Stein, a dichiarare all'inaugurazione del padiglione spagnolo alla Biennale di Venezia del 1995 che"Gaston Orellana è l'artista di maggior interesse che la Spagna ha creato dopo Tàpies e Miró". Nel 1998 la Stein fece nel suo padiglione alla fiera di ARCO, a Madrid, una mostra personale dell'artista.

L'opera di Orellana di quest'ultimo periodo mostrano una marcata evoluzione dalle opere degli anni di New York, con colossali assemblaggi e polittici, usando una tecnica di graffito mai prima usata nella pittura, e addirittura aggiungendo dei collage di vari elementi come i metalli e specchi antichi. Medianti i dipinti sagomati a forma di lettere con la giustapposizione di piu tele, Orellana sposta la pittura, dove un significato non è mai letterale, non coincide col significante, verso l'arte di oggetti che invece consente di comunicare la cosa, la letteralità della cosa in sé, pur senza abdicare all'uso delle metafore. L'italiana Jole de Sanna presenta li ultimi lavori dell'artista nel volume 'Gaston Orellana, Orestea" dove scrive che "L'intera storia della pittura e l'esperienza dell'arte nella seconda metà del XX secolo non sfugge alla cattura di Gaston mentre svolge l'esistenza di Gaston fra i frutti di una storia civile e politica che scuotono il Sud America dei dittatori, l'Europa del dissesto e riassesto culturale e New York capitale dell'arte".